プルトニウム燃焼高温ガス炉の燃料設計及び炉心核熱設計

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カテゴリ: 第13回
1.緒言
福島第一原子力発電所事故を受けて、安全性に優れる原子炉の重要性が再認識されている。高温ガス炉は、電源が全て喪失しても、物理現象によって「止まる」「冷やす」「閉じ込める」を担保することができる極めて安全性 の高い原子炉である。この安全な高温ガス炉を用いて、 燃焼によりプルトニウム(Pu)インベントリを減らす技術の確立は、国際社会及び我が国における核セキュリティ上も重要である。原子炉でPuを燃焼させるにあたっては、核不拡散の観点から、燃料の製造、運転、廃棄のすべての状況において、Puが抽出できない仕組みが必要である。また、Puを効率良く、大量に燃焼させるためには、500 GWd/tという通常のウラン(U)燃料の10倍以上の燃焼度が必要である [1]。 これまでに、主に軽水炉に装荷するPu燃料の母材として、直接処分時の安全性の観点から化学的に不活性なイットリア安定化ジルコニア(Yttria Stabilized Zirconia: YSZ)に着目した研究が行われてきた [2]。本研究では、高温ガス炉に装荷するPu燃料の母材として、核不拡散の観点から YSZ に着目した。被覆粒子燃料の燃料母材にYSZを用い、燃料核をPuO2-YSZ とすることで不活性燃料化による核拡散抵抗性の強化を図る。さらに、ZrC を燃料核に被覆して燃焼に伴う内圧上昇を抑制し、燃料の内圧破損を防ぐことで高燃焼度における安全性の強化を図る。Pu燃焼高温ガス炉を実現するには、(1)セキュリティと安全の定量的な評価、(2)燃料の成立性評価と炉心核熱設計、(3)原子炉の安全評価、(4)燃料の試作と製造試験、(5) 実燃料製造試験、(6)照射試験を実施する必要がある。これらのうち(1)~(4)を東京大学、原子力機構、富士電機及び原燃工の4者により、平成26年度から4年間の予定で実施している [3]。本研究の実施により、Pu燃焼高温ガス炉の実現に必要な基盤技術を確立することができる。本報では原子力機構が実施している(2)燃料の成立性評価と炉心核熱設計について、平成27年度までに得られた成果を報告する。 本研究は、文部科学省原子力システム研究開発事業により実施された「プルトニウム燃焼高温ガス炉を実現するセキュリティ強化型安全燃料開発」の成果である。
2.プルトニウム燃焼高温ガス炉の概要
2.1 燃料
従来の高温ガス炉の燃料であるTRISO(Tri-isotropic) 被覆燃料粒子は、UO2の燃料核を 4 重に被覆(第 1 層: 低密度熱分解炭素、第2 層:高密度熱分解炭素、第3層: SiC、第4層:高密度熱分解炭素)した球状燃料(Fig.1) であり、核分裂生成物(Fission Product: FP)を閉じ込める機能を持つ。
ZrC Low density PyC High density PyC SiC Conventional UO2 TRISO fuel PuO2-YSZ TRISO fuel with ZrC coating PuO2-YSZ Fig.1 Coated fuel particle
現在研究を進めているPu燃焼高温ガス炉の被覆燃料粒子は、Fig.1 に示すようにYSZを母材とするPuO2(PuO2-YSZ)の燃料核にZrC 及び TRISO 被覆を施したものであり、その暫定仕様を Table1 に示す。高燃焼度における従来の被覆燃料粒子の主な破損原因の一つとして、内圧の上昇が挙げられる。これは、燃焼に伴うCO ガス 及び安定希ガスFPの生成によるもので、このうちCOガスは、核分裂に伴い生成する遊離酸素と低密度熱分解炭素層の反応により生成する。ZrCは酸素ゲッターとして被覆するもので、これにより遊離酸素由来のCOガスの生成を抑え、高燃焼度での被覆燃料粒子の内圧破損を防ぐ。なお、被覆燃料粒子の最終的な仕様は本研究での検討を通して決める。
Table1 Major specifications of fuel Items Values Kernel diameter 300 μm ZrC thickness 10 μm Buffer (low density PyC) thickness 150 μm I-PyC (high density) thickness 35 μm SiC thickness 35 μm O-PyC (high density) thickness 40 μm
2.2 炉心
Pu燃焼高温ガス炉の炉心は、概念設計が行われた高温ガス炉ガスタービン発電システム(Gas Turbine High UO2
Fig.2 Schematic view of the plutonium burner HTGR
Table2 Major specifications of reactor core Items Values Thermal power 600 MW Loaded heavy metal 1.2 ton Burn-up 500 GWd/t Fuel column number 144 Fuel region height 8.4 m Block height 105 cm
3.燃料及び炉心の成立性評価の方法
3.1 燃料の成立性
燃料成立性の評価は平成26年度からの3年間で実施する計画である。これまでに、内圧計算コードの整備、ZrC 層の内圧抑制効果の熱化学平衡論に基づく評価及び燃料 の成立性の予備的な評価を行った。 内圧計算コードの整備については、Pu-239 及びPu-241 の核分裂時における安定希ガス FP 収率データ及び核分 Temperature Reactor: GTHTR300) [4] をベースに設計して おり、Fig.2に示すように燃料カラム(燃料ブロック8体 を積み上げたもの)を環状に配置した環状炉心である。 Pu高温ガス炉の暫定仕様をTable2に示す。炉心は3 種類 の正六角柱ブロック(燃料ブロック、制御棒案内ブロッ ク及び可動反射体ブロック)の積層構造であり、各ブロックの外寸法は、平径40.5 cm、高さ105 cm で同じである。燃料領域の外径(約 5.6 m)及び高さ(8.4 m)はGTHTR300 と同じであるが、燃料領域は内側に2層分広 い。なお、炉心の最終的な仕様は本研究での検討を通して決める。
は非常に大きい。なお、被覆する 裂割合を調べ、それらをU 燃料用に開発された内圧計算 ZrC の全てが遊離酸素 コードCode-B-2 [5] に組み、Pu燃焼高温ガス炉の被覆燃料 と反応すると仮定した場合、必要なZrC被覆層の厚さは、 粒子の内圧を計算できるようにした。ZrC 層の内圧抑制 燃料核直径300~550 μmに対して2~5 μm でありTRISO 効果の熱化学平衡論に基づく評価については、ZrC-O2 反 被覆層に比べて数10 分の1程度に薄いことから、十分な 応後の平衡組成をFactSage [6] を用いて計算した。燃料の 量のZrCを被覆することに大きな問題はない。 成立性の予備的な評価については、燃焼末期における被 覆燃料粒子の内圧を、GTHTR300 とPu燃焼高温ガス炉の 間で比較した。 3.2 炉心の成立性 核的及び熱的な観点からの炉心の成立性の評価は平成 26 年度からの3年間で実施する計画である。これまでに、 炉心の成立性の予備的な評価を行った。具体的には、燃 料の暫定仕様及び炉心の暫定仕様に基づいて、3次元全炉 心計算及び燃料温度計算を行い、炉停止余裕及び反応度 温度係数等の核特性値を算出し、設計要求と比較する等 して核的な成立性を評価した。また、燃料最高温度を算 出するとともに高温工学試験研究炉(High Temperature Engineering Test Reactor: HTTR) [7] における燃料温度の制 限値 1495°Cを目安に熱的な成立性を評価した。炉心燃焼 計算は、高温ガス炉用に改良したセル燃焼計算コード SRAC/PIJ [8,9]、多次元炉心燃焼計算コードSRAC/COREBN [8] 及び履歴ファイル管理コード HIST [8] を用いて行った。 燃料温度の計算は、炉心燃焼計算の出力分布の計算結果 を入力とし、高温ガス炉用燃料温度計算コードを用いて 行った。 4.計算条件及び結果 4.1 燃料の成立性 4.1.1 ZrC 層による内圧抑制効果 ZrC-O2反応後の平衡組成の計算は、ZrCとO2のモル比 を 1:1 に設定し、体系温度を 500 oC から 2000 oC まで 100 oC刻みに変えて行った。 Fig.3 に示すように 1600°C以下においては平衡状態で ZrO2(固体)と C(固体)のみが存在し、気体は存在し ない。Pu燃焼高温ガス炉は、従来の高温ガス炉の燃料設 計と同じように被覆燃料粒子の FP 閉じこめ機能の健全 性を確保するために、事故時においても燃料温度が 1600°Cを超えないように炉心の核熱設計を行う。したが って、十分な量の ZrC を被覆することで、事故時を含め た全ての温度条件下で遊離酸素由来の CO ガス生成量を ゼロにできる可能性があり、ZrC 層による内圧抑制効果 Fig.3 Thermochemical equilibrium calculation result 4.1.2 燃料の成立性の予備的評価 被覆燃料粒子の内圧計算において、Pu燃焼高温ガス炉 の被覆燃料粒子の燃料核の大きさ、被覆層の厚さ及び被 覆層の材質は GTHTR300 の被覆燃料粒子と同じにした。 Pu燃焼高温ガス炉及びGTHTR300の燃料核の材質は、そ れぞれPuO2-YSZ及びUO2とし、燃料温度は、GTHTR300 の燃料最高温度である1440°Cに設定した。Pu 燃焼高温ガ ス炉及びGTHTR300の被覆燃料粒子の燃焼度は、それぞ れ500 GWd/t及び139 GWd/t [4] に設定した。GTHTR300 の燃料のUとPuの核分裂割合は、燃焼に伴い生成される Puの核分裂反応への寄与を考慮して6:4 に設定した [5]。U 及びPuの核分裂あたりの遊離酸素生成率は、それぞれ0.4 及び0.85 に設定した [5]。また、U及びPuの核分裂あたり の安定希ガスFP 発生数は、それぞれ0.31 [5] 及び0.28に 設定した。ここで、Pu の安定希ガス FP 発生数は、セル 燃焼計算を行って算出したPu-239とPu-241の核分裂割合 及びこれらの核種の安定希ガスFPの累積収率 [10] を用い て計算し(Fig.4)、その最大値とした。安定希ガス FP の 燃料核からの放出は、反跳放出及び拡散放出によるもの とし、計算式はCode-B-2と同じにした [5]。 Table3に示すように、取り出し時におけるPu 燃焼高温 ガス炉の被覆燃料粒子の内圧は277 MPaであり、その内 訳は CO 分圧が 220 MPa、FP 分圧が 57 MPa である。 GTHTR300の被覆燃料粒子の内圧は60 MPaでり、その内 訳はCO分圧が42 MPa、FP 分圧が18 MPaである。Pu 燃 - 339 - 焼高温ガス炉の被覆燃料粒子において、ZrC を燃料核に 被覆して遊離酸素由来の CO 生成量をゼロにできれば、 内圧は57 MPaとなり、GTHTR300の被覆燃料粒子の内圧 とほぼ同じである。したがって、GTHTR300 の被覆燃料 粒子と同じ寸法の PuO2-YSZ を燃料核とする被覆燃料粒 子は、ZrC を燃料核に被覆することで内圧破損の観点か らは500 GWd/tの燃焼度を達成できる見込みが十分ある。 100Fission ratio of Pu-239 Fission ratio of Pu-241 Stable noble FP gas yield 2:24:0000 100 200 300 400 500 Fig.4 Fission ratio and stable noble FP gas yield of Pu fuel Table3 Calculation results of internal pressure of discharged fuel Items Pu burner HTGR (PuO2-YSZ) 0.4) %(oitarn oissiF75 5025Y0) nossif/1(d leiBurn-up (GWd/t) 0.30.2GTHTR300 (UO2) Total pressure 227 MPa 60 MPa CO partial pressure 220 MPa 42 MPa FP total pressure 57 MPa 18 MPa 4.2 炉心の成立性の予備的評価 評価対象の炉心は、取り出し時の燃焼度500 GWd/t及 び炉心径方向の出力分布の均一化を達成できるように 径方向に燃料シャッフリングを行った場合の平衡炉心 とした。燃料シャッフリングは、Fig.5 に示すように、中 性子束の低い炉心外側に新燃料を装荷した燃料ブロッ クを配置し、250 日燃焼した後、IV、III、II、I の順に炉 心内側に移動させることとした。炉心燃焼計算では、制 御棒位置は燃焼期間にわたり燃料領域上部に設定し、炉 心温度は出力運転時の平均的な温度で炉心均一に設定 した。可燃性毒物は装荷しない条件の下、4 バッチ目ま での炉心燃焼計算を行った。 過剰反応度の計算結果をFig.6に示す。3バッチ目と4 バッチ目の計算結果がほぼ同じであることから、4 バッ チ目の炉心を平衡炉心として炉心の成立性の予備的評 価を行った。 2CRCR 15 CR1214 CR 111381013 79561015 CR 4637III14CR1IIICR CR CRIII1CRCRCRICRCRCRCRCR CR Fuel block CR Control rod guide block Reflector block I - IV: Shuffling region number, 1 - 15: Fuel region number Fig.5 Fuel shuffling pattern for radial direction 0.9III III III III III 1.31.2f fe-k1.1 0 50 100 150 200 250 Burn-up (EFPD) Shuffling region 1 Shuffling region 2 Shuffling region 3 Shuffling region 4 Fig.6 Calculation results of k-eff value 4.2.1 炉停止余裕 炉心温度300 K 均一、全制御棒を全挿入の条件の下、 炉心計算を行って燃焼初期の過剰反応度を計算した。具 体的には、温度を300 K 均一に設定して作成した少数群 断面積を用いて炉心計算(ブランチオフ計算)を行い実 効増倍率を求め、以下の式により過剰反応度を算出した。 ρ == k k1? ρ:過剰反応度 k:実効増倍率 - 340 - 1899/12/31IVIVIVIVIVIVCRCR IIIIIIIIII1114CRCR CRCR 過剰反応度は 12.7%?k/k で正の値であることから、炉 停止余裕1%?k/k 以上を確保するためには、平衡炉心の燃 焼初期において、少なくとも 13.7%?k/k 相当の中性子吸 収材を炉心に装荷する必要がある。これを実現する方法 として可燃性毒物の装荷及び制御棒の追加装荷が考えら れ、今後実施予定の詳細計算に反映させる。 4.2.2 反応度温度係数 出力運転時の炉心温度条件を基準にして、炉心全体及 び燃料温度を+100 K に設定した炉心計算をそれぞれ行い、 全温度係数及び燃料温度係数を算出した。具体的には、 温度を+100 K に設定して作成した少数群断面積を用いた ブランチオフ計算を行って実効増倍率を計算し、以下の 式により反応度温度係数を算出した。なお、減速材温度 係数は、全温度係数と燃料温度係数の差分とした。 TC = ( kkkk 01 ? () 10 × ) ? T TC:反応度温度係数 k0:温度を変化させる前の実効増倍率 k1:温度を?T 変化させた後の実効増倍率 全温度係数は、Fig.7 に示すように設計要求である燃焼 期間にわたり負であることを満たしている。安全評価に おいて特に重要な燃料温度係数は、燃焼に伴い大きくな るが燃焼期間にわたり負である。また、減速材温度係数 は、燃焼に伴い小さくなり、燃焼期間にわたり負である。 0.000 f ot neiciffeoce rutarepmeT) K/k/k-0.002 %(y tivitcaer-0.010 0 50 100 150 200 250 Burn-up day (EFPD) Total -0.004 Fuel Moderator -0.006 0:11:31Fig.7 Calculation results of temperature coefficient of reactivity 中性子吸収材の中性子吸収効果は燃料温度にほとんど 影響されないこと及び炉内に中性子吸収材がない状態の 方が減速材温度係数が正側の評価になることが報告され ている [11]。したがって、今後実施予定の可燃性毒物や制 御棒が炉心に装荷あるいは挿入された状態の詳細計算に おいても、全温度係数、燃料温度係数及び減速材温度係 数は、燃焼期間にわたり負であると考えられる。 4.2.3 燃料温度 平衡炉心の燃料温度計算を各燃料領域について行った。 燃料領域はFig.5に示すように炉心中央からの距離により 15領域(15カラム)に分けることができる。 燃料温度の計算結果を、Fig.5 に示したシャッフリング 領域に分けてFig.9 に示す。燃料領域1~4、5~8、9~12 及び13~15 が、それぞれ、シャッフリング領域IV、III、 II 及びI であり、各シャッフリング領域で燃料温度が最高 となる燃料領域の計算結果を図示した。燃料最高温度は 1480°Cであり、被覆燃料粒子の健全性を確保するための 目安とした 1495°C以下である。しかし、今後実施予定の 詳細計算では、制御棒が燃料領域に挿入された状態の炉 心燃焼計算を行うため軸方向の出力分布が歪み、その結 果、燃料最高温度が 1495°Cを超えることが予想されるた め、燃料温度の低減化に向けた何らかの対策が必要にな ると考えられる。 84073500 500 1000 1500 2000 Fuel temperature (oC) Region I Region II 630Region III Region IV 525 420315210105BOC (Beginning of cycle) MOC (Middle of cycle) 840Region I 735 Region II Region III Region IV 00 500 1000 1500 2000 Fuel temperature (oC) EOC (End of cycle) Fig.9 Calculation results of fuel temperature - 341 - 630525420315210105840 Region I Region II 735Region III Region IV 63052542031521010500 500 1000 1500 2000 Fuel temperature (oC) 5.結言 熱化学平衡論に基づく評価の結果、ZrC の被覆により 内圧を抑制する方法は、高温ガス炉の全ての温度条件下 において非常に有効であることが分かった。 Pu 燃焼高温ガス炉の被覆燃料粒子において、ZrC を燃 料核に被覆し遊離酸素由来の CO 生成量をゼロにできれ ば、取り出し時の内圧は、概念設計が行われたGTHTR300 の被覆燃料粒子の内圧とほぼ同じであることから、内圧 破損の観点からは500 GWd/t の燃焼度を達成できる見通 しを得た。 炉停止余裕1%?k/k 以上を確保するためには、平衡炉心 の燃焼初期において、少なくとも 13.7%?k/k 相当の中性 子吸収材を炉心に装荷する必要があることが分かった。 反応度温度係数は、熱領域にあるPu-239 の核分裂共鳴 の影響で正の値となり何らかの対策が必要と予想してい たが、対策を施さなくても燃焼期間に渡って負の値を維 持できる見通しを得た。 通常運転時の燃料最高温度は 1480°Cであり、燃焼期間 にわたって燃料の健全性確保の目安とした 1495°C以下と なった。しかし、今後実施予定の詳細計算では、制御棒 が燃料領域に挿入された状態の炉心燃焼計算を行うため、 今回の予備的な評価結果と比較して軸方向の出力分布が 歪み、その結果、燃料最高温度が 1495°Cを超えることが 予想される。したがって、燃料温度の低減化に向けた何 らかの対策が必要になると考えられる。 参考文献 [1] Yuji Fukaya, et al., Proposal of a plutonium burner system based on HTGR with high proliferation resistance, J. Nucl. Sci. Technol., 51(6), 818-831 (2014). [2] K. Kuramoto, et al., Durability test of irradiated rock-like fuels, J. Nucl. Mater., Vol.319 (2003). [3] Minoru Goto et al., Conceptual Study of a Plutonium Burner High Temperature Gas-cooled Reactor with High Nuclear Proliferation Resistance, Proceedings of Global2015, Paris, France, September 20-24, 2015. [4] 中田哲夫,他,高温ガス炉タービン発電システム (GTHTR300)の核熱流動設計,日本原子力学会和 文論文誌,Vol.2,No.4 (2003). [5] 株式会社計算力学研究センター,熱力学平衡計算ソ フトウェア&熱力学データベース FactSage, http://www.rccm.co.jp/product/thermodynamics/factsage/ (閲覧日:2016 年3 月2 日). [6] 相原純,他,SiC-TRISO 燃料粒子の応力計算のため のCode-B-2,JAEA-Data/Code 2012-030 (2013). [7] S. Saito, et al., Design of High Temperature Engineering Test Reactor (HTTR), JAERI 1332 (1994). [8] K. Okumura, et al., SRAC2006 : A comprehensive Neutronics Calculation Code System, JAEA-Data/Code 2007-004 (2007). [9] 後藤実,他,高温ガス炉の炉特性・安全性解析手法 の開発検証(3)-核特性-,日本原子力学会 2006 年春の年会予稿集 N52. [10] 日本原子力研究開発機構, WWW Chart of the Nuclides 2010 , http://wwwndc.jaea.go.jp/CN10/index.html/(閲覧日: 2015 年3月2日). [11] 山下清信,他,高温工学試験研究炉の反応度温度係 数の評価,JAERI-M 90-008 (1990). - 342 -“ “プルトニウム燃焼高温ガス炉の燃料設計及び炉心核熱設計“ “後藤 実,Minoru GOTO,稲葉 良知,Yoshitomo INABA,深谷 裕司,Yuji FUKAYA,植田 祥平,Shohei UETA,相原 純,Jun AIHARA,橘 幸男,Yukio TACHIBANA,國富 一彦,Kazuhiko KUNITOMI
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