炉内構造物の予防保全に向けた照射誘起応力腐食割れ挙動に与える残留応力の影響評価手法の検討

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カテゴリ: 第5回
1.緒言
1 原子炉の高経年化対策として炉内構造物の経年劣化 をふまえた信頼性・健全性評価が重要である。経年劣 化による構造物の損傷モードの1つに照射誘起応力腐 食割れ(IASCC)が挙げられている[1]。照射誘起応力 腐食割れは、弾き出し損傷で生じる照射硬化と局所的 化学組成変化が材料の塑性変形挙動や脆性及び腐食挙 動に影響を与え材料が劣化した結果生じると考えられ ている。加えて、割れの発生には応力が必要であり、 溶接残留応力が主に寄与していると考えられている。 この溶接残留応力は照射クリープにより使用期間中に 緩和する一方、構造物は周囲から拘束を受けているた めにクリープ変形などにより新たな応力が発生する場 合もあり、割れの発生を予測することを困難にしてい る。しかし、材料劣化の程度のみで割れの発生を推定 し、構造物損傷の予防保全活動を行うことは合理的で はない。 本検討では、溶接残留応力のような初期残留応力が存在する場合の照射誘起応力緩和と照射硬化および照 射誘起偏析による耐食性劣化に及ぼす残留応力の影響 をイオン照射試験データに基づきモデル化し、炉内構 造物のある部位について材料劣化と残留応力の時間変 化の関係を有限要素法によりシミュレーションし、 IASCC 発生挙動の予測を行う。この様な照射による複 合的な作用を考慮することで、合理的な予防保全活動 を実施できる材料損傷評価法の開発を行うことを目指 した。
2. 照射の複合作用を考慮した材料損傷評価 法の概念図 - IASCC を生じさせる材料劣化の因子として、構造物 が中性子照射による弾き出し損傷を受けて生じる照射 硬化による脆化のような塑性変形挙動の変化と照射誘 起偏析による局所耐食性の劣化が考えられている。こ れらは使用期間中に Fig.1(a)に示すように、使用時間 (照射量)の増加と共に材料の劣化度を増加させてゆ くが、その時間変化挙動は異なる。残留応力は照射誘 起応力緩和により低下してゆくが、クリープ変形やス エリングが変形を拘束された構造物に新たなひずみを119生じさせ残留応力を発生させる可能性も考えられる。IASCC の発生に関しては、これらの照射硬化、照射 誘起偏析及び残留応力変化(照射誘起応力緩和とスエ リング)が各々ある条件を満たす場合と考えた。これ まで材料の照射試験データの傾向から Fig.1(b)のよう な挙動が予測され、単純に長時間使用後ほど IASCC に よる損傷感受性が高まるのではない可能性が考えられ る。また、構造物のように温度、照射量及び残留応力 の分布を持つ場合には条件を満たす部位は時間経過と 共に複雑に変化する可能性も考えられる。一方、損傷 の起こり易さが個別の材料劣化に影響されると考える 現在の設計法では、照射硬化の程度によって決まるこ ととなり材料寿命を過小評価する可能性が考えられる。Materials degradation behaviorRadiation induced stress relaxationDegradation degreeBackation HadernsSynergetic effectsDeveloped modelMaterials degradation onlyDamage behavior(LASCC)こっaraaarrorDamage sensitivityRadiation inducedstress relaxationStress relaxation - due to thermal creep0.1 pa110dpa100dpa Dose (dpa)Fig.1 Modeling of material degradation considering synergistic effects of radiation damage on IASCC susceptibility [2]3. イオン照射試験によるデータ取得と材料 劣化挙動のモデル化 3.1 イオン照射試験と照射後試験本研究では炉内構造物の材料に広く使用されている SUS316L 鋼を用いて照射試験データを取得した。使用 した材料の化学組成は C:0.008, Cr:17.72, Ni:12.86, Mo:2.30, Si:0.40, Mn:0.82, P:0.025, S:0.0011 (wt.%)であ る。試験片は 1030°Cで 30min 保持した後、水焼き入れ を行った溶体化熱処理材である。室温及び 300°Cでの 降伏応力及び引張強さはそれぞれ、242 及び 565MPa と163 及び 449MPa である。溶接残留応力が存在する条件下での照射損傷を模擬 するため、Fig.2 に示す曲げ変形を付与した表面にイオン照射試験を行うこととした。曲げ変形量は、BWR シ ュラウドの溶接部近傍に生じていた引張及び圧縮残留 応力を生じさせるレベルとし、+7%、+2%、ゼロ及び-2% の塑性ひずみ量を与えた。イオン照射試験は、原子力 機構高崎量子科学研究所 TIARA のトリプルビーム照 射試験装置を用い、12MeV の Ni イオンを 330 及び 400°Cの照射温度で平均弾き出し損傷量が 1、6、12 及 び 45dpa となるまで照射した。この条件による弾き出 し損傷領域は深さ方向に対して Fig.3 に示す分布を持 ち、非常に浅い(~3um)領域に留まる。この領域で の照射硬化、照射誘起偏析、スエリング及び照射誘起 応力緩和を測定するためそれぞれ、ナノインデンター と透過型電子顕微鏡、電気化学的腐食試験と3次元ア トムプローブ、原子間力顕微鏡及び X 線応力回折法を 用いた。1 -2%0.02Fig.2 Irradiation jigs for bent beam specimens with different levels of initial residual stress. To apply an initial residual stress corresponding to 7% tensile strain, specimens tensioned to +5% were additionally bent to produce 2% plastic strain.2 500um Specimensurface Irradiatedarea20mm12MeV Ni3+Average damage : 5 dpaDispacement damage (dpa)Inplanted Ni concentration (appm)Ave.123 Depth (um)Fig.3Irradiated area and damage depth profileFig.31203.2 材料劣化挙動の照射量依存性とモデル化Fig.4 には 330 及び 400°C照射における照射硬化挙動 の照射量依存性を示す。初期残留応力を与えるために 曲げにより付与した塑性ひずみ量の違いにより、降伏 応力が飽和する照射量が異なる結果が得られた。この 塑性ひずみ量の違いによる影響は、照射温度で異なり、 またひずみ量との間に線形関係は観察されなかった。12007Yield stress (MPa)SUS316L 330°C irrad.Strain free 2% Tensile strain7% Tensile strain V ----2% Compressive strain11020304050Dose (dpa) (a) Irradiation at 330°C12001000Yield stress (MPa)SUS316L 400°C irrad.Strain free 2% Tensile strain7% Tensile strain - 2% Compressive strain2010 20 30 4050Dose (dpa)(b) Irradiation at 400°C Fig.4 Dose dependence of radiation hardening本研究の照射温度域では弾き出し損傷で照射欠陥が 形成され、これが転位の運動の障害となり硬化を生じ ることから、この様なミクロ組織発達挙動を反応速度 論でモデル化した場合の一般的な形を照射硬化挙動の 塑性ひずみ量の違いにより、降伏応力が飽和する照射 量が異なるという挙動は現状では機構論的にはモデル 化されていないため、式(1)の係数の b に反映させるこ ととした。得られた結果は、中性子照射材のデータベ ースと比較し、照射速度などの影響を特に考慮しなく ても良いことが考えられた[2]。for = don (epre)+ All -exp(b.dpa)] (1)Fig.5 には 330 及び 400°C照射における照射誘起偏析 挙動の照射量依存性を示す。照射量の増加と共に、照 射誘起偏析部位での溶解により生じる再活性化電気量 (Pa)は増加し飽和する結果が得られた。また、付与 した塑性ひずみ量による影響が見られ、照射硬化と同 様照射温度で異なり、ひずみ量との間に線形関係は見 られなかった。-25| SUS316L 330°C irrad.Normalized charge, Pa (C/cm2)Cr concentration (%)Pa Cr0% Tensile strain ... - 2% Tensile strain・7% Tensile strain .-.-.-.-2% Compressive strain1020 30 140501Dose (dpa) (a) Irradiation at 330°C100| SUS316L 400°C irrad. |Normalized charge, Pa(C/cm^)Cr concentration (%)Pa Cr ・・・・・・・・ 0% Tensile strain ・・・ 2% Tensile strain ・・・・・ 7% Tensile strain ・・・・・-・--25 Compressive strain021020 30 4050Dose (dpa)(b) Irradiation at 400°C Fig.5 Dose dependence of radiation-induced segregationFig.5・3次元アトムプローブで測定した粒内の点欠陥にお ける照射誘起偏析挙動の違いに比べ再活性下電気量の 変化が大きいことから、電気量変化挙動の主たる違い は粒界での照射誘起偏析挙動の違いに起因する粒界腐 食挙動の違いを示していると考えられた。これらの照 射温度範囲では、粒界での照射誘起偏析には弾き出し 損傷で生じた空孔とCrやMoの耐食性に寄与する原子 との優先位置交換による逆カーケンドール効果である ため、この拡散挙動を反応速度論でモデル化した場合 の式(2)を用いた。ここで、Bは塑性ひずみにより Cr 濃 度低下が飽和する挙動を反映する係数とした。このB は照射硬化で仮定した b と関連性は見られなかった。_121ースと比較 ても良いこ得られた結果は、中性子照射材のデータベースと比較 し、照射速度などの影響を特に考慮しなくても良いこ とが考えられた[2]。Ccr = C Cr,see +a exp(-B.dpa)Fig.6 には 330 及び 400°C照射における照射誘起応力 緩和挙動の照射量依存性を示す。熱応力緩和試験によ り得られた熱クリープの影響を差し引いた正味の照射 クリープによる寄与分を示してある。照射量の増加と 共に、残留応力が低下する結果が得られた。また、付 与した塑性ひずみ量による影響が見られ、照射硬化と 同様に照射温度で異なり、ひずみ量との間に単純な線 形関係は見られなかった。SUS316L 330°C irrad.2% Tensile strain - 7% Tensile strain V --:- 2% Compressive strain““ob|7マ110203040 , 50Dose (dpa) (a) Irradiation at 330°CSUS316L 400°C irrad.2% Tensile strain7% Tensile strain -.-.-2% Compressive strain\1.““O/0201020 30 4050 Dose (dpa)(b) Irradiation at 400°C Fig.6 Dose dependence of radiation-induced stressrelaxationFig.6照射誘起応力緩和挙動の照射量依存性は式(3)により 近似した。ここで、C は塑性歪み量の影響を反映する 係数とした。Eはヤング率である。== exp(-C.E.dpa)C.F.dra) (3)スエリングに関しては、初期残留応力の影響が観察 されなかった。これは、本研究で対象とする温度がス エリングを生じるのに十分でないことと、一般にスエ リングは潜伏期間を経て重照射後に顕著な成長挙動を 示すが、その時点では初期残留応力が照射誘起応力緩 和で消失しているためであろうと考えられた。従って、 本研究のモデル化では、参考文献[4]の応力が存在しな い場合でのスエリングの式を用いた。4. シミュレーションによる炉内構造物での IASCC 発生挙動の検討 4.1 照射硬化により応カーひずみ関係が変化 する挙動のモデル化 1本研究で対象とする照射温度域では、照射による降 伏応力の増加と均一伸びの低下が生じ、さらに工学的 応力-ひずみ曲線では加工硬化の低下が生じることが 知られている。しかし、応力-ひずみ関係を真応力真ひずみ関係で表すと、照射硬化による降伏応力増加 分に相当するひずみを考慮した場合、Fig.7(a)に見られ るような Swift 型の構成方程式の概念が当てはまるこ とが報告されている[5,6]。この関係を用いることで、 照射硬化した場合の真応力-真ひずみ関係を、全ての 照射条件においてデータを取得することなく表すこと が出来る。照射硬化が十分大きく図中の Irrad.2の場合 のように、降伏直後にくびれを生じ塑性不安定性を生 じる場合にも上記の関係が成立するが[5,7)、IASCC 挙 動はこの様な塑性変形挙動を示す材料では異なる発生 応力基準が考えられたため本研究ではこれを別の事象 として扱った。Fig.7(b)に真応力-真ひずみ挙動を示す この様な挙動を示すのは、降伏応力が照射硬化により 非照射材が塑性不安定を生じる応力つまり最大引張強 さを真応力値に換算した応力(しきい応力値)になる 場合であり、照射材の降伏応力はしきい応力値以上に 上昇することが出来る[8]。この様に、降伏応力を判断 基準とし、照射による降伏応力の増加分をひずみに換 算することで、照射硬化した材料の応力一ひずみ関係 を非照射材の応力-ひずみ関係を用いて単純に示すモ デルとした。122.... Unirrad. - Irrad. - Irrad.2Engineering stressTrue stress-Shift o=f(?+Eirrad)-0 Eirrad True strain before neckingEngineering strain(a) In ductile conditionTrue stressEg: Elastic En: Inelastic E: Plastic instabilityERIEDETrue strain(b) In semi-ductile condition Fig.7 Modeling of stress-strain curves ofirradiation-hardened materials4.2 IASCC 発生条件のモデル化IASCC 発生条件は、照射量の関係から考慮して、1 しきい照射量から 3dpa 程度までは照射誘起偏析によ る耐食性劣化が重要な役割を演じ、2それ以上の照射 量では照射硬化による変形挙動が重要な役割を演じる ことが考えられた[8]。後者の条件では、材料の応力ひずみ関係が Fig.7(b)の場合となる。この挙動は、3dpa 以上の照射においても照射温度が異なることで均一伸 びを失っていない材料では、IASCC が耐食性劣化の影 響で発生していると考えられる結果[9]とも一致する。上記の検討から、本研究では IASCC 発生に関して2 つの条件分けを行った。先ず、照射量の低い領域では 照射誘起偏析が重要であるため、照射誘起偏析により 粒界 Cr 濃度が 16wt.%以下になること、また定ひずみ 速度引張試験及び定荷重試験での結果から降伏応力以 上の応力を受けていること[10]を必要条件とした。一方、 照射量が高い場合には、マクロ的には弾性変形下で IASCC が発生しているため、定荷重試験の結果から降 伏応力の 0.4 倍以上の応力を受けていることを必要条 件とした[10]。この場合、十分に照射を受け照射誘起偏 析による粒界 Cr 濃度も16%以下に低下していが、腐食 があまり重要でない PWR 環境条件下でも IASCC が発 生している[11]ため必要条件には加えなかった。 4.3 炉内構造物での IASCC 発生挙動シミュレーションコード 1. 本研究では、主たる炉内構造物であるシュラウドを 模擬した内直径 3.5m、肉厚 50mm、高さ 3.2m 薄肉円筒 構造物の 1/16モデルをシミュレーションに用いた。上 下は固定端とした。この構造物には、上下 1/4 の高さ の位置に周方向の溶接部を模擬した部位を設定し、そ の部位には溶接残留応力分布をシュラウドでの例[12] を参考に与えた。Fig.8 に残留応力分布を示す。また、 溶接線から上下方向に 10mm 離れた位置の溶接残留応 力が生じている箇所に幅 100um、深さ 50um の半楕円 欠陥を付与した。1899/12/3175 %) +5,000e402.0 111511602-1 \4,167e402・・・...=1.75m 11.t=0.05m10,000円+00円Input dataDose rate Temp.(dpa/s) (°C) 1×10-9 | 320Temp. (C)2701×10-9|3202701×10-9| 3201×10-9| 320 1× 10-9| 320270 270 270Fig.8 Residual stress, dose rate and temperature distribution in shroud type structural modelシミュレーションおいては、各部位の照射温度及び 照射量によって変化する照射硬化、照射誘起偏析、照 射誘起応力緩和及びスエリングを時間変化毎に計算し、 構造物内での変形と応力を有限要素法により計算した。 各計算ステップにおいて、4.2 で述べた照射量により変 化する IASCC 発生条件と逐次比較し、IASCC 発生条件 を満足した場合には、欠陥先端近傍の節点を解放する ことによりき裂進展解析を実施した。このシミュレー ションコードの流れを Fig.9 に示す。を123StartStructural Model ? Shroud type ? Residual stress ? FlawsMaterial degradation model ? Radiation hardening ? Radiation-induced segregation . Swelling ・Radiation-induced stress relaxationInput Data ? dose rate ? temperature ? material parameterMaterial property change due to radiation . True stress-strain relationship ・Creep deformationTime stepTime step]FEMFEMFailure condition varied with dose and temp.StopFig.9Flow diagram of simulation code4.4 シミュレーション結果 - Fig.10 に欠陥先端部での残留応力の使用期間中にお ける変化を示す。Case 1, 2 及び3はそれぞれ、照射ク リープを考慮しない場合、照射クリープを考慮した場 合、照射クリープを考慮し且つ残留応力により照射硬 化及び照射誘起偏析挙動が変化すること考慮した場合 を示す。照射クリープを考慮した場合には 0.5 年程度 の照射によりき裂先端の残留応力は降伏応力値よりも 低くなり塑性変形を起こさないため、IASCC が発生困 難となる。この時間は、照射クリープ等を考慮しない 場合に比べて約 1/6に低下した。Plastic deformed stress area .・Stress at flaw tip (MPa)Case 1 Case 2 」 Case 31Cr concentration at grainboundary (wt.%)15Operation year (y) Fig. 10 Calculated stress and corrosion resistance (Cr concentration) change at flaw in shroud type component during reactor operation5.結言 1) 残留応力により照射硬化及び照射誘起偏析挙動の - 照射依存性が変化することが分かった。 2) 照射硬化、照射誘起偏析及び照射誘起応力緩和挙動の残留応力と照射量の影響をモデル化し、使用期間 に渡り炉内構造物の変形挙動を有限要素法により 計算するシミュレーションコードを開発した。 3) シミュレーションコードを用いることにより、 IASCC 発生し易さを、き裂先端の残留応力、照射誘 起偏析などを考慮して定量的に評価できることを 明らかにした。謝辞本研究は、特別会計に関する法律(エネルギー対策 特別会計)に基づく文部科学省からの受託事業として、 独立行政法人日本原子力研究開発機構が実施した平成 19年度「照射の複合作用を考慮した新しい材料損傷評 価法の開発」の成果を含みます。参考文献[1] 例えば「高経年化対応ロードマップ」 [2] Y. Miwa et al.,J. Solid Mech. And Mater. Engi., Vol.2, - 2008, pp.145-155. [3] T. Muroga et al., J. Nucl. Mater., Vol.174, 1990,pp.282-288. [4] TT. Claudson et al., Nucl. Appli. Tech., Vol.9, 1970,pp.10-23. [5] S. Jitsukawa et al., J. Nucl. Mater, Vol.191-194, 1992,pp.790-794. [6] Y. Miwa et al., Proc. 12th Int. Conf. EnvironmentalDegradation of materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors-, 2005, pp.319-326. [7] T. Taguchi et al., J. Nucl. Mater, Vol.335, 2004,pp.457-461. 「81 三輪幸夫、「原子力用鉄鋼材料の照射誘起応力腐食割れに関する研究」、東北大学学位論文、2003. [9] T. Tsukada et al., J. Nucl. Mater., [10] Y. Miwa et al.i, Proc. 15 th Int. Conf of Nucl. Engi.,2007, paper No. ICONE-15-10709. [11] K. Fukuya et al, J. Nucl. Sci. Tech., Vol.43, 2006,pp.159-173. [12] 原子力安全・保安院、原子力発電設備の健全性評価などに関する小委員会(第4回) 資料 4-2-1, 2003124
“ “炉内構造物の予防保全に向けた照射誘起応力腐食割れ挙動に与える残留応力の影響評価手法の検討“ “三輪 幸夫,Yukio MIWA,近藤 啓悦,Keietsu KONDO,大久保 成彰,Nariaki OKUBO,加治 芳行,Yoshiyuki KAJI
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